沸石限制单核铜离子催化CO2选择性加氢制甲醇

本研究由南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室李兰东教授牵头。该团队展示了限制在八面沸石中的均匀铜离子设计，即 Cu@FAU，用于将 CO 2选择性氢化为 CH 3 OH。在相对较低的 513 K 反应温度下，同时实现了12.8 mmol/g cat /h的稳定甲醇时空产率 (STY)和 89.5 % 的甲醇选择性，使 Cu@FAU 成为 CO 2加氢合成甲醇的潜在催化剂.

成功确定了明确定义的 Cu@FAU 催化剂上CO 2加氢的反应顺序和完整的催化循环。证实所有反应步骤都可以发生在Cu阳离子位点上，相邻的沸石骨架O原子通过构建Cu-O对诱导双氢活化发挥不可或缺的作用。CO 2反应物和含C中间体可以吸附在Cu位点上，辅助Cu-O对上的双氢活化，用于后续加氢。独特的沸石催化剂体系和反应途径有助于CO 2 -to-CH 3 OH过程的成功实现碳中和，并可能引发其他复杂化学转化的一些新思路。

沸石限制的单核 Cu 离子在 CO 2加氢制甲醇中的成功将为 CO 2和/或 CO合成甲醇的 Cu 活性位点的争论带来一些新思路。同时，Cu@FAU 催化 CO 2加氢沸石体系的配位催化机理和所涉及的结构与均相催化相似。因此，Cu@FAU有望分享均相催化的优势。这里提出的概念和策略可能会阐明用于目标反应的活性和选择性沸石催化剂的合理设计。